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Person: Driessen, Leonie (Autor) 
  
Titel: Development of a tip-enhanced Raman spectrometer to investigate solid-liquid interfaces
  
Dokument:
100002587.pdf (4.868 KB) PDF
Quelle: Mainz : Univ. vii, 79 Seiten
Erscheinungsjahr:    2019
URN: urn:nbn:de:hebis:77-diss-1000025876
  
Dokumentart:
Buch Buch
Weitere Angaben zur Dokumentart:    Dissertation
Sprache: Englisch
Open Access: OpenAccess
Einrichtung: Max-Plank-Institut für Polymerforschung
DDC-Sachgruppe:    Chemie
ID: 100002587  Universitätsbibliothek Mainz
Hinweis:
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Abstract: Plenty of bio-medical and industrially relevant processes take place at solid-liquid interfaces. The mechanisms underlying these macroscale solid-liquid interfacial processes are at the molecular scale, i.e. molecules (and/or ions) in the liquid phase interact with atoms or molecules at the solid surface. This dissertation discusses the development of a tip-enhanced Raman spectroscopy (TERS) setup to probe molecules and their interactions with the environment at solid-liquid interfaces. TERS is a surface-sensitive technique that is not only sensitive to small numbers of molecules with a nanometric lateral spatial resolution, but also provides chemical specificity enabling identification of molecules and probing of their interactions with their environment. Furthermore, TERS enables in situ investigation of molecules at room temperature, in ambient atmosphere and under atmospheric pressure.
The home-designed solid-liquid TER spectrometer enables the investigation of molecules at the surface of opaque substrates under a 6.6 mm thick layer of water. The TER spectrometer can obtain TERS maps, of which the lateral spatial resolution is 12.6 nm (measured in air).
Solid-liquid TERS has been applied to investigate the interaction between benzene-1,3,5-tricarboxylic acid (BTC) and a monolayer of Cu/Au in air and under water. Spectral changes in TER spectra were observed upon immersing the BTC/Cu/Au substrate in water. The observed spectral changes suggest a change in binding geometry of BTC on the Cu/Au substrate upon water immersion.
The results discussed in this thesis show that the developed solid-liquid TER spectrometer can be used to investigate ensembles of molecules at Au-water interfaces. Further technical improvements will enable the general use of solid-liquid TERS for nanometric investigation of molecules at solid-liquid interfaces.
   
Weiteres Abstract: An fest-flüssig Grenzflachen finden viele biomedizinisch und industriell relevante Prozesse statt. Die Mechanismen, die diesen makroskopischen Prozessen zugrundeliegen, finden auf mikroskopischer Ebene statt. Das heißt, dass Moleküle (und/oder Ionen) in der flüssigen Phase mit Atomen oder Molekülen an der festen Oberflache interagieren. In dieser Dissertation wird die Entwicklung eines spitzenverstärkten Raman-Spektroskops (TERS) für die Untersuchung von Molekülen und deren Interaktion mit der Umwelt an fest-flüssig Grenzflächen diskutiert. TERS ist eine oberflächensensitive Methode, die in der lage ist eine sehr geringe Menge an Molekülen, mit einer lateralen Auflösung im nanometer Bereich,
zu detektieren. Des Weiteren ist es mit dieser Methode, aufgrund der chemischen
Spezifität, möglich Moleküle zu identifizieren und ihre Interaktionen mit der Umgebung zu untersuchen. TERS ermöglicht die Untersuchung von Molekülen bei Raumtemperatur, in Umgebungsatmosphäre und bei Luftdruck.
Das maßangefertigte fest-flüssig TER Spektrometer erlaubt die Untersuchung von Molekülen an der Oberfläche von undurchsichtigen Substraten unter einem Wasserfilm mit einer Schichtdicke von 6.6 mm. Des Weiteren können TERS Karten mit einer lateralen Auflösung von 12.6 nm erstellt werden (an Luft gemessen).
Fest-flüssig TERS wurde angewandt um die Interaktion zwischen 1,3,5-Tricarboxybenzen (BTC) und einer Monolage von Kupfer/Gold an Luft und in Wasser zu untersuchen. Durch die Zugabe von Wasser zu dem BTC/Cu/Au Substrat wurden spektrale Änderungen der TER Spekren beobachtet. Diese Änderungen deuten darauf hin, dass sich die Bindungsgeometrie des BTC Moleküls auf dem Cu/Au Substrat durch das Eintauchen in Wasser ändert.
Die Ergebnisse, die in dieser Arbeit diskutiert werden zeigen, dass das entwickelte fest-flüssig TER Spektrometer zur Untersuchung von Molekülen an der Au-Wasser Grenzfläche verwendet werden kann. Weitere technische Verbesserungen werden eine weitgreifendere Verwendung des fest-flüssig TERS für Untersuchungen von Molekülen an der Grenzfläche von fest-flüssig Grenzflächen im Nanometerbereich ermöglichen.
   
  
Verfügbarkeit prüfen:    URN (urn:nbn:de:hebis:77-diss-1000025876)
 


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