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Person: Schumann, Philipp Georg (Autor) 
  
Titel: Selektiver Nachweis von Uran-236 mittels hochauflösender Resonanzionisations-Massenspektrometrie
  
Dokument:
1003.pdf (5.748 KB) PDF
Freie Schlagwörter (Deutsch): Umweltanalytik, Laserspektroskopie
Freie Schlagwörter (Englisch): environmental analytics, laser spectroscopy
Quelle: Mainz : Univ.
Erscheinungsjahr:    2005
URN: urn:nbn:de:hebis:77-10038
  
Dokumentart:
Buch Buch
Weitere Angaben zur Dokumentart:    Dissertation
Sprache: Deutsch
Open Access: OpenAccess
Einrichtung: FB 08: Physik, Mathematik und Informatik
DDC-Sachgruppe:    Physik
ID: 1003  Universitätsbibliothek Mainz
Hinweis:
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Abstract: Die vorliegende Dissertation beschreibt die Entwicklung, den Aufbau und die Erprobung eines neuartigen lasermassenspektrometrischen Nachweises des Ultraspurenisotops 236U. Das Nuklid 236U wird vorwiegend in Kernreaktoren durch Neutroneneinfang aus 235U gebildet und dient damit als Schlüsselisotop zur Unterscheidung anthropogenen Urans von natürlichem Uran-Vorkommen. Mit seinem Nachweis wird die Untersuchung der Migration von Kernbrennstoff in der Umwelt und die Beantwortung kritischer Fragen in der nuklearen Forensik ermöglicht. Im Rahmen dieser Arbeit wurde das Verfahren der hochauflösenden Resonanzionisations-Massenspektrometrie auf die Anforderungen des selektiven Nachweises von Uran-Isotopen angepasst. Wesentliche Schritte waren hierbei die Untersuchung einer effizienten
Atomisation von Uran-Proben, die Identifikation atomarer und autoionisierender Zustände für eine resonante Anregungsleiter, die vollständige Spezifikation der Anregungsleiter für alle Uran-Isotope und schließlich die Umsetzung der Erkenntnisse in ein analytisches Messverfahren. Die optische Selektivität des Verfahrens konnte durch Dichtematrixrechnungen zu ca. 14 Größenordnungen abgeschätzt werden; die Nachweisgrenze des Verfahrens für das Isotopenverhältnis 236U / 238U ist dabei gegenwärtig durch Untergrund begrenzt und beträgt ca. 3 · 10−8. Mit diesen Spezifikationen konnte die Linearität und Präzision des Nachweisverfahrens über einen dynamischen Bereich von vier Größenordnungen nachgewiesen werden.
   
Weiteres Abstract: Within this thesis, the development, set-up and test of a novel laser based detection technique for the ultra trace isotope 236U is presented.
236U is formed predominantly by neutron capture of 235U in nuclear reactors or explosions. Therefore, it can be considered as the key isotope to distinguish anthropogenic uranium from the natural abundance of uranium. With sensitive detection of 236U, studies of nuclear fuel migration in the environment are feasible and undeclared handling of nuclear material can be revealed. Within this work, the method of high resolution resonance ionization mass spectrometry was adapted for the detection of uranium isotopes. Major steps of the work concerned the investigation of efficient atomization methods for uranium samples, spectroscopy of atomic and autoionizing states to construct a resonant ionization path, complete specification of the excitation path including all isotopes, and finally the realization of an analytic measurement procedure. Optical selectivity of the method was estimated using density matrix calculations to exceed 14 orders of magnitude; however, the detection of isotope ratios 236U / 238U is
currently background-limited at about 3 · 10−8. With these specifications, linearity and precision of the method over more than four orders of magnitude have been demonstrated.
   
  
Verfügbarkeit prüfen:    URN (urn:nbn:de:hebis:77-10038)
 


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